Grande dibesarkan dalam kepercayaan Roman Katolik tetapi meninggalkan kepercayaan itu semasa pemerintahan Paus Benedict XVI,[266] memetik pembangkang kepada pendirian gereja mengenai homoseksual,[2][267] menyatakan bahawa abang tirinya ialah seorang gay.[268] Beliau telah mengikuti ajaran Kabbalah sejak berusia 12 tahun atau seawal, bersama Frankie,[269] mempercayai "asas terletak pada idea bahawa jika anda baik kepada orang lain, perkara yang baik akan berlaku kepada anda."[270] Beberapa lagu-lagu beliau, seperti "Break Your Heart Right Back", menyokong hak-hak LGBT.[271]

Grande bertemu pelakon Graham Phillips semasa pementasan 13 pada 2008 dan menjalin hubungan dengannya sehingga Disember 2011.[272] Beliau berpacaran dengan pelawak YouTube Australia Jai Brooks dari Ogos 2012 hingga Julai 2013[273][274] dan meneruskan hubungan beliau dengan Brooks pada tahun 2014 untuk tiga bulan lagi.[2][275] Grande berpacaran dengan bekas kolaborator muziknya, Big Sean, untuk tempoh lapan bulan sehingga April 2015.[276][277]